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Delle tre grandi categorie in cui sono suddivise le rocce, ossia rocce magmatiche, sedimentarie e metamorfiche, nella zona della Val Grande è presente solo quest'ultima.
La varietà di queste rocce ha contribuito a un'evoluzione geomorfologica diversificata e complessa.
La morfologia preglaciale appare evidente soprattutto nelle forre che caratterizzano gran parte del corso dei torrenti. Varie glaciazioni del Quaternario hanno modellato i rilievi a più modesta altitudine, mentre depositi morenici e alluvionali hanno dato origine a terrazzi, occupati successivamente da paesi e alpeggi.
Di particolare interesse è l'affioramento, il più vasto delle Alpi, di rocce che appartengono ad una porzione di crosta continentale più profonda. Inoltre il territorio del Parco è compreso in un area di straordinario interesse geologico.
Le montagne più caratteristiche della Val Grande, come il Pedum, il Proman, i Corni di Nibbio, la Cima Sasso e la Cima della Laurasca, sono costituite per esempio da rocce molto scure (anfiboliti, serpentiniti, peridotiti), verdi o nerastre, ad elevato peso specifico, estremamente dure e resistenti agli agenti atmosferici.
E' una parte di quella che i geologi chiamano "Zona Ivrea-Verbano", una porzione di crosta continentale profonda, proveniente dalla zona di transizione con il mantello terrestre (quindi da profondità di circa 35-50 km).
Ma nel Parco troviamo soprattutto le testimonianze del rapporto tra l'uomo e la pietra, utilizzata e lavorata fin dall'antichità come materiale da costruzione. La storia del Parco è anche strettamente legata a quella dello sfruttamento delle Cave di marmo rosa di Candoglia, utilizzate fin dalla fine del XIV secolo per la costruzione del Duomo di Milano.
Con la concessione di Gian Galeazzo Visconti (24 ottobre 1387), la Veneranda Fabbrica del Duomo entrò in possesso anche di tutti i boschi della Valgrande tra Cima Corte Lorenzo e Ompio.
Il legname era utilizzato sia in cava, sia a Candoglia, per la costruzione delle chiatte, sia a Milano per le impalcature del Duomo: questa data, oltre l'inizio di una frenetica attività estrattiva, segna l'inizio del disboscamento della Valgrande.